Nickel deposition on ceria: A DFT+U study

Abstract

En este trabajo se estudió la deposición de partículas de níquel (Ni) sobre la superficie (111) del CeO2 (ceria) efectuando cálculos mecano-cuánticos DFT+U, con el objetivo de mejorar la comprensión a nivel atómico de las características estructurales de los catalizadores Ni/CeO2. Se analizaron diferentes configuraciones geométricas para el Ni: aislado (hollow) y formando clústeres (piramidal y romboidal). Nuestros resultados indican que para esas configuraciones existe una fuerte interacción entre la fase activa Ni y el soporte, computándose una transferencia de carga desde el Ni hacia el CeO2. En cuanto a los clusteres Ni4, los valores calculados de energía de adsorción indican que la disposición romboidal es más estable que la piramidal. Además, se observa una deslocalización de densidad electrónica en la cavidad entre los iones Ni1+ y los aniones O2- en ambas configuraciones.In this work, we studied the deposition of nickel (Ni) particles and on the (111) surface of CeO2 (ceria) within a DFT+U framework in order to gain a better understanding of the structural characteristics of Ni/CeO2 catalysts at atomic level. We examined different geometrical configurations for Ni: isolated (hollow) and in clusters (pyramidal and rhomboidal). Our results show that, for these configurations, there is a strong interaction between Ni and the support, with a charge transference from Ni to ceria. In the case of the Ni4 clusters, the computed adsorption energy indicates that the rhomboidal configuration is more stable than the pyramidal one. Besides, there is a charge delocalization in the hole between the Ni1+ and O2- ions in both Ni4 configurations.