Estudio DFT de modelos de óxido de grafeno

Abstract

En la actualidad, uno de los métodos más utilizados para producir láminas de grafeno con fines tecnológicos se basa en la reducción de láminas de óxido de grafeno (GO) mediante métodos térmicos o químicos. Si bien dicho material no tiene una estructura periódica perfectamente definida ni corresponde a una estequiometría exacta, en general se acepta que las láminas de GO muestran principalmente grupos oxigenados epoxi e hidroxilo en los planos basales.En el presente trabajo se estudió teóricamente la estabilidad y las propiedades estructurales de varios modelos de GO, los cuales presentan distintos números de grupos oxigenados. Los cálculos se realizaron en el marco de la teoría del funcional de la densidad (DFT), empleando el programa VASP (Vienna Ab-initio Simulation Program), y se utilizó una celda hexagonal 5x5.En primer lugar, se examinaron las propiedades de distintos modelos GO3, con tres grupos epoxi, dispuestos según distintas configuraciones. Luego, se agregaron dos grupos epoxi adicionales para así obtener las estructuras GO5. Por otro lado, también se estudiaron las propiedades de modelos de GO con tres y cinco grupos hidroxilos, G(OH)3 y G(OH)5, respectivamente.Se calculó la energía de formación para la incorporación de epoxis e hidroxilos al grafeno, Eform, en los distintos modelos estudiados, y se observó que los valores obtenidos de Eform corresponden a procesos exotérmicos. Cabe destacar que la magnitud de Eform para epoxis es alrededor de 1 eV mayor que para los hidroxilos, lo que indica que el anclaje de un átomo de O es más favorecido que el de un grupo hidroxilo. La magnitud de Eform expresada en forma normalizada por grupo oxidante, en el caso de los grupos funcionales epoxi, aumenta en 0,3 eV cuando el número de epoxis cambia de 1 a 3 y luego disminuye en promedio 0,1 eV cuando dicho número cambia de 3 a 5. Además, en el caso grupos funcionales hidroxilo, el valor normalizado de /Eform/ aumenta 0,4 eV cuando el número de hidroxilos cambia de 1 a 3 y luego disminuye a menos de 0,1 eV cuando dicho número cambia de 3 a 5. Como conclusión general, se observa que a medida que aumenta el número de grupos epoxi e hidroxilos sobre la superficie del grafeno, el sistema resultante se vuelve más estable.