Efectos de tamaño, propiedades locales y morfología de dominios en películas ultradelgadas libres de pbtio3

Abstract

Los materiales ferroeléctricos poseen polarización eléctrica espontánea (P) que puede invertirse con la aplicación de un campo eléctrico. Presentan importantes efectos de tamaño, y distintos tipos de ordenamiento atómico pueden aparecer a medida que las dimensiones del sistema se reducen. Empleando un modelo atomístico ajustado con resultados de cálculos ab-initio, en este trabajo caracterizamos películas libres y ultradelgadas del ferroeléctrico PbTiO3 en condiciones eléctricas de circuito abierto, que por lo tanto exhiben estructuras de dominios. Nuestros resultados muestran un espesor crítico de 20 celdas unidad que define la morfología de los dominios: películas mas delgadas presentan un flujo cerrado de P alrededor de un centro donde confluyen cuatro paredes de dominios a 90º, mientras que aquellas de mayor espesor presentan dominios bien definidos del tipo Landau-Lifshitz, conformando bandas con P a 180º y dominios triangulares en la superficie, que cierran el flujo de P. Asimismo un análisis detallado de las propiedades locales estructurales y de P muestran que al igual que en la región superficial, en las cercanías de las paredes de dominios se producen gradientes locales de deformación de la red, y por lo tanto cambios en la P y en la rotación de los octaedros de oxígenos, con respecto a los valores en el volumen del material.

Ferroelectric materials have spontaneous electric polarization whose direction can be reversed applying an electric field. These materials are sensitive to size effects, and different types of atomic order may arise as the dimensions of their structures are reduced. Using an atomic-level model fitted from ab-initio calculations, we study freestanding ultrathin films of the PbTiO3 ferroelectric under open-circuit boundary conditions which exhibit therefore domain structures. We find a critical thickness of ~ 20 unit cells that defines the morphology of the domains: thinner films show flux-closure structure of the polarization with domain walls at 90°, whereas thicker films present Landau-Lifshitz domain type with well-defined stripe domains at 180° plus triangular shaped domains at the surfaces that close the polarization flux. Furthermore, a detailed analysis of their polar and structural local properties show that similar to the superficial region, in the neighborhood of the domain walls local strain gradients exist affecting the polarization as well as the rotation of oxygen octahedral with respect to their values in the bulk material.