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dc.contributor.author
Morgada, Marcos Nicolás
dc.contributor.author
Abriata, Luciano Andres
dc.contributor.author
Zitare, Ulises Alejandro
dc.contributor.author
Álvarez Paggi, Damián Jorge
dc.contributor.author
Murgida, Daniel Horacio
dc.contributor.author
Vila, Alejandro Jose
dc.date.available
2016-12-01T20:56:17Z
dc.date.issued
2014-06
dc.identifier.citation
Morgada, Marcos Nicolás; Abriata, Luciano Andres; Zitare, Ulises Alejandro; Álvarez Paggi, Damián Jorge; Murgida, Daniel Horacio; et al.; Control of the Electronic Ground State on an Electron-Transfer Copper Site by Second Sphere Perturbations; Wiley; Angewandte Chemie; 53; 24; 6-2014; 6188-6192
dc.identifier.issn
1433-7851
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/11336/8631
dc.description.abstract
The CuA center is a dinuclear copper site that serves as an optimized hub for long-range electron transfer in heme–copper terminal oxidases. Its electronic structure can be described in terms of a σu* ground-state wavefunction with an alternative, less populated ground state of πu symmetry, which is thermally accessible. It is now shown that second-sphere mutations in the CuA containing subunit of Thermus thermophilus ba3 oxidase perturb the electronic structure, which leads to a substantial increase in the population of the πu state, as shown by different spectroscopic methods. This perturbation does not affect the redox potential of the metal site, and despite an increase in the reorganization energy, it is not detrimental to the electron-transfer kinetics. The mutations were achieved by replacing the loops that are involved in protein–protein interactions with cytochrome c, suggesting that transient protein binding could also elicit ground-state switching in the oxidase, which enables alternative electron-transfer pathways.
dc.format
application/pdf
dc.language.iso
eng
dc.publisher
Wiley
dc.rights
info:eu-repo/semantics/restrictedAccess
dc.rights.uri
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
dc.subject
Electron Transfer
dc.subject
Electronic Structure
dc.subject
Metalloproteins
dc.subject
Nmr Spectroscopy
dc.subject
Second-Shell Perturbations
dc.subject.classification
Físico-Química, Ciencia de los Polímeros, Electroquímica
dc.subject.classification
Ciencias Químicas
dc.subject.classification
CIENCIAS NATURALES Y EXACTAS
dc.title
Control of the Electronic Ground State on an Electron-Transfer Copper Site by Second Sphere Perturbations
dc.type
info:eu-repo/semantics/article
dc.type
info:ar-repo/semantics/artículo
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.date.updated
2016-11-24T19:37:45Z
dc.identifier.eissn
1521-3773
dc.journal.volume
53
dc.journal.number
24
dc.journal.pagination
6188-6192
dc.journal.pais
Alemania
dc.journal.ciudad
Weinheim
dc.description.fil
Fil: Morgada, Marcos Nicolás. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Rosario. Instituto de Biología Molecular y Celular de Rosario; Argentina
dc.description.fil
Fil: Abriata, Luciano Andres. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Rosario. Instituto de Biología Molecular y Celular de Rosario; Argentina
dc.description.fil
Fil: Zitare, Ulises Alejandro. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de Los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina
dc.description.fil
Fil: Álvarez Paggi, Damián Jorge. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de Los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina
dc.description.fil
Fil: Murgida, Daniel Horacio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de Los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina
dc.description.fil
Fil: Vila, Alejandro Jose. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Rosario. Instituto de Biología Molecular y Celular de Rosario; Argentina
dc.journal.title
Angewandte Chemie
dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/http:/dx.doi.org/10.1002/anie.201402083
dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201402083/abstract


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