Análisis de Aminas Aromáticas Heterocíclicas en Muestras Ambientales Mediante Cromatografía Líquida y Espectrometría de Masas en Tándem

Abstract

Las aminas aromáticas heterocíclicas son compuestos genotóxicos y presentan actividad mutagénica. Su formación es inducida mediante procesos físico-químicos, particularmente durante el calentamiento térmico que se aplica en las etapas de elaboración de alimentos, o bien, durante la combustión de diversos materiales (quema de biomasa, maderas, tabaco, incendios forestales). Es así que a través del material particulado generado, estos contaminantes ubicuos pueden migrar a la atmósfera y contaminar áreas remotas, ya sea por permanencia en el aire, transformación y/o deposición. La comprensión en cuanto a su distribución proporciona información relevante para evaluar su riesgo sobre la salud y el ambiente, desde una nueva perspectiva que involucra las diferentes fuentes de exposición. Debido a que estos analitos se encuentran a niveles de ultra-trazas, es fundamental el desarrollo de metodologías analíticas altamente sensibles, específicas, innovadoras, así como el empleo de equipamiento de avanzada para su evaluación. En este contexto, en el presente trabajo de tesis doctoral se desarrollaron y validaron estrategias modernas de extracción y tratamiento de muestra, basadas en novedosas y simples metodologías, aplicando las tendencias actuales de la química verde y logrando un enriquecimiento satisfactorio de los analitos de interés. Las determinaciones se realizaron utilizando equipamiento de avanzada, permitiendo el desarrollo de una plataforma multianalito basada en el empleo de cromatografía líquida de ultra elevada eficiencia con detección por espectrometría de masas de baja y alta resolución. En este sentido, se optimizaron las variables instrumentales necesarias y se logró la adecuada identificación, cuantificación y confirmación de las especies de interés en las diversas muestras propuestas. Todas las metodologías se aplicaron exitosamente para la determinación de aminas aromáticas heterocíclicas, particularmente en muestras de agua de diferentes regiones y en material particulado atmosférico de diversa procedencia (zonas urbanas, quema de biomasa y combustión de diversidad de tabacos). En resumen, el presente trabajo de tesis proporciona herramientas analíticas modernas, simples, rápidas, robustas y sensibles para la determinación de HAAs en diversas muestras de naturaleza ambiental, permitiendo su monitoreo con metodologías adaptables a posibles análisis de rutina.

Heterocyclic aromatic amines are potent carcinogenic and mutagenic compounds generated in protein-rich food during high-temperature cooking, as well as, they are produced during the combustion of various materials (biomass burning, wood, tobacco, and forest fires). The adsorption of these compounds into airborne fine particles surfaces is a possible pathway for its distribution in the different environmental compartments, either by permanence in the air, transformation or deposition. From a new perspective that involves different sources of exposure, the understanding of particulate matter spreading provides relevant information to evaluate effects on health and environment. Due the fact that heterocyclic aromatic amines are present at ultra-trace levels, development of highly sensitive, specific, innovative analytical methodologies is essential. In this context, modern strategies based on novel and simple extractions and sample clean-up were developed and validated, applying the current principles of Green Chemistry. Determinations were achieved with cutting-edge technology equipment, allowing the development of a multi-analyte platform based on the use of ultra-high efficiency liquid chromatography coupled to mass spectrometry. Thus, the instrumental variables were optimized for the reliable identification, sensitive quantification, and confirmation of the analytes of interest in the various proposed samples. All the methodologies were successfully applied for the determination of HAAs in water samples and atmospheric particle materials from diverse emission sources (urban areas, biomass burning and combustion of different types of tobacco). In summary, the present thesis work provides modern, simple, fast, robust and sensitive analytical methodologies for the determination of HAAs in diverse environmental samples, constituting valuable tools for routine analysis.