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dc.contributor.author
Rivas, Nicolás
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dc.contributor.author
Moriena, Gustavo
dc.contributor.author
Domenianni, Luis Ignacio
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dc.contributor.author
Hodak, Jose Hector
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dc.contributor.author
Marceca, Ernesto José
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dc.date.available
2018-12-04T18:35:30Z
dc.date.issued
2017-11
dc.identifier.citation
Rivas, Nicolás; Moriena, Gustavo; Domenianni, Luis Ignacio; Hodak, Jose Hector; Marceca, Ernesto José; Counterion effects on the ultrafast dynamics of charge-transfer-to-solvent electrons; Royal Society of Chemistry; Physical Chemistry Chemical Physics; 19; 47; 11-2017; 31581-31591
dc.identifier.issn
1463-9076
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/11336/65753
dc.description.abstract
We performed femtosecond transient absorption (TA) experiments to monitor the solvation dynamics of charge-transfer-to-solvent (CTTS) electrons originating from UV photoexcitation of ammoniated iodide in close proximity to the counterions. Solutions of KI were prepared in liquid ammonia and TA experiments were carried out at different temperatures and densities, along the liquid-gas coexistence curve of the fluid. The results complement previous femtosecond TA work by P. Vöhringer's group in neat ammonia via multiphoton ionization. The dynamics of CTTS-detached electrons in ammonia was found to be strongly affected by ion pairing. Geminate recombination time constants as well as escape probabilities were determined from the measured temporal profiles and analysed as a function of the medium density. A fast unresolved (τ < 250 fs) increase of absorption related to the creation/thermalization of solvated electron species was followed by two decay components: one with a characteristic time around 10 ps, and a slower one that remains active for hundreds of picoseconds. While the first process is attributed to an early recombination of (I, e-) pairs, the second decay and its asymptote reflects the effect of the K+ counterion on the geminate recombination dynamics, rate and yield. The cation basically acts as an electron anchor that restricts the ejection distance, leading to solvent-separated counterion-electron species. The formation of (K+, NH3, e-) pairs close to the parent iodine atom brings the electron escape probability to very low values. Transient spectra of the electron species have also been estimated as a function of time by probing the temporal profiles at different wavelengths.
dc.format
application/pdf
dc.language.iso
eng
dc.publisher
Royal Society of Chemistry
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dc.rights
info:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.uri
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
dc.subject
Transient Absroption
dc.subject
Electron Solvation
dc.subject
Pump Probe
dc.subject
Ctts
dc.subject.classification
Otras Ciencias Químicas
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dc.subject.classification
Ciencias Químicas
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dc.subject.classification
CIENCIAS NATURALES Y EXACTAS
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dc.title
Counterion effects on the ultrafast dynamics of charge-transfer-to-solvent electrons
dc.type
info:eu-repo/semantics/article
dc.type
info:ar-repo/semantics/artículo
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.date.updated
2018-10-23T18:27:33Z
dc.journal.volume
19
dc.journal.number
47
dc.journal.pagination
31581-31591
dc.journal.pais
Reino Unido
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dc.journal.ciudad
Cambridge
dc.description.fil
Fil: Rivas, Nicolás. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
dc.description.fil
Fil: Moriena, Gustavo. University of Toronto. Department of Chemistry; Canadá
dc.description.fil
Fil: Domenianni, Luis Ignacio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
dc.description.fil
Fil: Hodak, Jose Hector. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
dc.description.fil
Fil: Marceca, Ernesto José. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
dc.journal.title
Physical Chemistry Chemical Physics
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dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/http://dx.doi.org/10.1039/C7CP05903E
dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2017/CP/C7CP05903E#!divAbstract
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