Efecto de la incorporación de azufre en Ni2Mo3N sobre la HDS de tiofeno: Correlación entre la energía de adsorción y la conversión

Abstract

En este trabajo se llevó a cabo un estudio teórico-experimental del efecto de la incorporación de azufre en la fase activa del catalizador Ni2Mo3N sobre la conversión de tiofeno en la reacción de HDS, con el fin de determinar la existencia de una correlación entre la energía de adsorción y la conversión de tiofeno. El nitruro de NiMo se sintetizó utilizando el método convencional de reacción a temperatura programada (TPRx). Se evaluó la conversión de tiofeno y se comprobó que la sulfuración es un paso primordial para la activación del nitruro de NiMo, ya que se observó una conversión de tiofeno de 21%, valor que representó el doble de la conversión mostrada por el catalizador sometido a un pre-tratamiento de reducción con H2. Se realizó un modelaje computacional basado en la teoría del funcional de la densidad (DFT) para evaluar la energía de adsorción de tiofeno en un modelo de superficie con y sin la incorporación de átomos de azufre. Se determinó que las superficies presulfuradas presentaron energías de adsorción moderadas (entre -6 y -7 kcal/mol) con respecto a lassuperficies sin la incorporación de azufre (entre -28 y 48 kcal/mol). También se evaluó la transferencia de densidad electrónica entre la superficie y la molécula de tiofeno y se observó que existe una mayor transferencia en la superficie sin azufre. Con los resultados obtenidos experimentalmente y a través de cálculos teóricos se puede inferir que la conversión obtenida puede estar relacionada con la fuerza con la que la molécula de tiofeno interacciona con la superficie del catalizador, que se refleja en los valores de energías de adsorción.