Mostrar el registro sencillo del ítem
dc.contributor.author
Di Pino, Solana Magalí
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.contributor.author
Danquah Donkor, Edward
dc.contributor.author
Sánchez, Veronica M.
dc.contributor.author
Rodriguez, Alex
dc.contributor.author
Cassone, Giuseppe
dc.contributor.author
Scherlis Perel, Damian Ariel
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.contributor.author
Hassanali, Ali
dc.date.available
2024-02-26T12:56:19Z
dc.date.issued
2023-11
dc.identifier.citation
Di Pino, Solana Magalí; Danquah Donkor, Edward; Sánchez, Veronica M.; Rodriguez, Alex; Cassone, Giuseppe; et al.; ZundEig: The Structure of the Proton in Liquid Water from Unsupervised Learning; American Chemical Society; Journal of Physical Chemistry B; 127; 45; 11-2023; 9822-9832
dc.identifier.issn
1520-6106
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/11336/228356
dc.description.abstract
The structure of the excess proton in liquid water has been the subject of lively debate on both experimental and theoretical fronts for the last century. Fluctuations of the proton are typically interpreted in terms of limiting states referred to as the Eigen and Zundel species. Here, we put these ideas under the microscope, taking advantage of recent advances in unsupervised learning that use local atomic descriptors to characterize environments of acidic water combined with advanced clustering techniques. Our agnostic approach leads to the observation of only one charged cluster and two neutral ones. We demonstrate that the charged cluster involving the excess proton is best seen as an ionic topological defect in water’s hydrogen bond network, forming a single local minimum on the global free-energy landscape. This charged defect is a highly fluxional moiety, where the idealized Eigen and Zundel species are neither limiting configurations nor distinct thermodynamic states. Instead, the ionic defect enhances the presence of neutral water defects through strong interactions with the network. We dub the combination of the charged and neutral defect clusters as ZundEig, demonstrating that the fluctuations between these local environments provide a general framework for rationalizing more descriptive notions of the proton in the existing literature.
dc.format
application/pdf
dc.language.iso
eng
dc.publisher
American Chemical Society
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.rights
info:eu-repo/semantics/restrictedAccess
dc.rights.uri
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
dc.subject
DEFECTS
dc.subject
WATER
dc.subject
UNSUPERVISED LEARNING
dc.subject.classification
Física Atómica, Molecular y Química
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.subject.classification
Ciencias Físicas
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.subject.classification
CIENCIAS NATURALES Y EXACTAS
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.title
ZundEig: The Structure of the Proton in Liquid Water from Unsupervised Learning
dc.type
info:eu-repo/semantics/article
dc.type
info:ar-repo/semantics/artículo
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.date.updated
2024-02-26T10:54:40Z
dc.journal.volume
127
dc.journal.number
45
dc.journal.pagination
9822-9832
dc.journal.pais
Estados Unidos
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.description.fil
Fil: Di Pino, Solana Magalí. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina
dc.description.fil
Fil: Danquah Donkor, Edward. The Abdus Salam. International Centre for Theoretical Physics; Italia. The Abdus Salam; Italia
dc.description.fil
Fil: Sánchez, Veronica M.. Universidad de Buenos Aires; Argentina
dc.description.fil
Fil: Rodriguez, Alex. The Abdus Salam. International Centre for Theoretical Physics; Italia. The Abdus Salam; Italia. Università degli Studi di Trieste; Italia
dc.description.fil
Fil: Cassone, Giuseppe. Consiglio Nazionale delle Ricerche; Italia
dc.description.fil
Fil: Scherlis Perel, Damian Ariel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina
dc.description.fil
Fil: Hassanali, Ali. The Abdus Salam. International Centre for Theoretical Physics; Italia. The Abdus Salam; Italia
dc.journal.title
Journal of Physical Chemistry B
![Se ha confirmado la validez de este valor de autoridad por un usuario](/themes/CONICETDigital/images/authority_control/invisible.gif)
dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcb.3c06078
dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcb.3c06078
Archivos asociados