Catalizadores basados en ZrO2-CeO2 para uso en la remediación de aguas contaminadas con NO3- y BrO3-. Síntesis y caracterización de materiales

Abstract

Existe una variedad de compuestos inorgánicos que en exceso afectan la calidad del agua para el consumo. Entre ellos, se incluyen NO3 - , NO2 - y BrO3 - . En el caso de los NO3 - pueden causar deficiencia de oxígeno en la sangre, llamada metahemoglobinemia [1]. En cuanto al BrO3 - , son potencialmente carcinogénicos y se forman por la ozonización de los Br- [2]. Como alternativa tecnológica, se está estudiando la reducción catalítica utilizando H2 como agente reductor, la cual ofrece la ventaja de transformar estos aniones en productos inocuos con la generación de pocos sub-productos: NO3 - a N2, BrO3 - a Br- . En este trabajo se estudió la eliminación de los oxoaniones NO3 - , NO2 - y BrO3 - en muestras de agua sintética y de red, empleando catalizadores en polvo PdCu soportados sobre materiales con características redox a base de CeO2 y modificado con 10% ZrO2 (10ZrCe) usando H2 como agente reductor. Los materiales obtenidos se caracterizaron por las técnicas N2 fisisorción, SEM-EDS, XRD, TPR, RAMAN, FTIR y XPS. Los resultados mostraron que los materiaes obtenidos son mesoporosos exponiendo la fase cúbica cristalina de la CeO2. El análisis Raman y FTIR mostraron que ambos soportes poseen vacancias de oxígeno siendo mayores en el soporte con ZrO2 por la presencia de iones Zr4+ en la red de CeO2 lo cual favoreció la eliminación de los aniones “target”. En la etapa de reducción Ce+4 se reduce a Ce+3 generando vacancias de oxígeno en la interface metal-soporte. Para evitar la pérdida de material catalítico, se desarrollaron diferentes formulaciones del soporte en polvo 10ZrCe variando el tiempo de molienda para optimizar su adherencia al soporte estructurado (monolitos de cordierita). Los monolitos con y sin fase activa se caracterizaron por SEM-EDS. El análisis EDS del monolito no recubierto, mostró la presencia de O, Mg, Al y Si, representativo de la cordierita, mientras que el monolito recubierto con 10ZrCe presentó O, Zr y Ce, lo que indica la cobertura efectiva del soporte mencionado. Luego de agregar la fase activa PdCu sobre los soportes estructurados con 10ZrCe, se ensayaron en la eliminación de los aniones de interés en aguas mostrando una buena actividad y selectividad hacia los productos de interés.