Estudio comparativo de la adsorción de ácido levulínico y metanol en zeolitas ácidas de diferente topología: efecto de la estructura sobre la actividad catalítica

Abstract

Entre varias rutas de síntesis química de base biológica, la esterificación del ácido levulínico a ésteres de levulinato utilizando catalizadores sólidos ácidos, como las zeolitas ácidas, resulta interesante ya que proporciona un camino alternativo con procesos más amigables para el medio ambiente. Estudios experimentales encontraron que la actividad de las zeolitas parece estar relacionada más con su estructura que con su acidez total. El objetivo de este trabajo fue estudiar la adsorción de ácido levulínico y metanol como primer paso del mecanismo de esterificación de ácido levulínico por metanol en zeolitas ácidas de diferente topología y determinar cómo influye la estructura de estos catalizadores en la energía de adsorción y en la actividad catalítica. Se realizó el estudio utilizando el método ONIOM en dos capas a un nivel de cálculo M06-2X-/6-31g(d):PM6 utilizando los modelos de agregado 14T/46T para H-ZSM-5, 17T/52T para H-Beta, 18/84T para H-Y y de 16T/112T para HMOR . El orden de estabilidad de los complejos coadsorbidos encontrados fue H-Beta>H-Y>H-ZSM-5>H-MOR. Los resultados demuestran que la estructura del catalizadorinfluye en el modo de adsorción de ambos reactivos y por lo tanto en la estabilidad de los complejos formados. En zeolitas tridimensionales como H-Beta el tamaño de la cavidad permite la formación de complejos coadsorbidos más estables y estaría asociado a su actividad catalítica más favorable.