Estudio teórico-experimental de la adsorción y reducción catalítica de so2 sobre Cr2O3/Al2O3 en presencia de CH4 y O2 a altas temperaturas

Abstract

En el presente trabajo de investigación se estudia la adsorción de monóxido de Nitrógeno (NO) sobre catalizador soportado Cr2O3/Al2O3, en presencia de metano (CH4) y oxígeno (O2), mediante metodologías teóricas y experimentales. La eficiencia del catalizador en la reducción de emisión de NO con pasaje de CH4 (relación molar 2,7:1) es de aproximadamente 80% a 573K (300°C). El espectro FTIR del catalizador que sólo tuvo adsorción de NO presenta los máximos de absorbancia en la región del Cr2O3 (400-650 cm-1 ) relativamente atenuados respecto a las muestras de catalizador sin adsorción o expuesto a condiciones reductoras. Se estudiaron las estructuras y geometrías moleculares del CH4, SO2 y O2 adsorbidos sobre la superficie de Cr2O3 (0001). Mediante cálculos computacionales se analizaron los sitios más aptos para llevar a cabo la adsorción de cada una de las moléculas mencionadas, así como la influencia de cada especie sobre la adsorción y disociación de las otras. Los resultados permiten comprender la activación que produce la presencia de SO2 de la superficie de Cr2O3 (0001) para la oxidación de CH4, como fue verificado experimentalmente.

Adsorption of nitrogen monoxide (NO) on Cr2O3/Al2O3 supported catalyst in presence of methane (CH4) and oxygen (O2) is studied by means of theoretical and experimental methodologies. Catalyst efficiency in the reduction of NO emission with CH4 (2.7: 1 molar ratio) is ca. 80% at 573K (300°C). The FTIR spectrum of the catalyst that only had adsorption of NO shows absorbance maxima in the Cr2O3 region (400-650 cm-1) relatively attenuated with respect to catalyst samples without adsorption or exposed to reducing conditions. Molecular structures and geometries of CH4, SO2 and O2 adsorbed on the surface of Cr2O3 (0001) were studied. By computational calculations, the most favorable sites for the adsorption of each of these molecules were examined, as well as the influence of each species on adsorption and dissociation of the others. The results allow to understand the activation of the surface of Cr2O3 (0001), produced by presence of SO2, for the oxidation of CH4, as experimentally verified.