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dc.contributor.author
Turi, Laszlo
dc.contributor.author
Rodriguez, Javier
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dc.contributor.author
Laria, Daniel Hector
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dc.date.available
2021-11-11T12:36:40Z
dc.date.issued
2020-03
dc.identifier.citation
Turi, Laszlo; Rodriguez, Javier; Laria, Daniel Hector; Combined Effects from Solvation and Nuclear Quantum Fluctuations on Autoionization Mechanisms in Aqueous Clusters; American Chemical Society; Journal of Physical Chemistry B; 124; 11; 3-2020; 2198-2208
dc.identifier.issn
1520-6106
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/11336/146665
dc.description.abstract
Using path-integral molecular dynamics simulations, we examine isomerization paths involving collective proton transfers in [H2O]5 and [H2O]8 clusters under cryogenic conditions. We focused attention on combined effects derived from solvation and nuclear quantum fluctuations on the characteristics of free energy barriers and relative stabilities of reactants and products. In particular, we analyzed two different processes: the first one involves the exchange of donor-acceptor hydrogen bond roles along cyclic moieties, whereas the second one corresponds to charge separation leading to stable [H3O]+[OH]- ion pairs. In the first case, the explicit incorporation of quantum tunneling introduces important modifications in the classical free energy profile. The resulting quantum profile presents two main contributions, one corresponding to compressions of O-O distances and a second one ascribed to nuclear tunneling of the light protons. Solvation effects promote a moderate polarization of the cyclic structures and a partial loss of concertedness in the collective modes, most notably, at the onset of tunneling. Still, the latter effects are also sufficiently strong to promote the stabilization of ion pairs along the classical trajectories. In contrast, the explicit incorporation of nuclear quantum fluctuations leads to charge separated configurations that are marginally stable. As such, the latter states could also be regarded as short-lived intermediate states along the reactive exchange path.
dc.format
application/pdf
dc.language.iso
eng
dc.publisher
American Chemical Society
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dc.rights
info:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.uri
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
dc.subject
Nanoagregados acuosos
dc.subject
Efectos cuanticos nucleares
dc.subject
Simulacion computacional
dc.subject.classification
Físico-Química, Ciencia de los Polímeros, Electroquímica
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dc.subject.classification
Ciencias Químicas
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dc.subject.classification
CIENCIAS NATURALES Y EXACTAS
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dc.title
Combined Effects from Solvation and Nuclear Quantum Fluctuations on Autoionization Mechanisms in Aqueous Clusters
dc.type
info:eu-repo/semantics/article
dc.type
info:ar-repo/semantics/artículo
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.date.updated
2021-10-18T15:46:14Z
dc.journal.volume
124
dc.journal.number
11
dc.journal.pagination
2198-2208
dc.journal.pais
Estados Unidos
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dc.description.fil
Fil: Turi, Laszlo. Eötvös Loránd University; Hungría
dc.description.fil
Fil: Rodriguez, Javier. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; Argentina
dc.description.fil
Fil: Laria, Daniel Hector. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina
dc.journal.title
Journal of Physical Chemistry B
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dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcb.9b11087
dc.relation.alternativeid
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcb.9b11087
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